我々の研究目的 ＝ “ 物質の構造機能相関を解明し物質設計を実現する ”

物質開発には膨大な時間と労力が費やされてきました．しかし社会がダイナミックかつスピーディーに変化し続けており，これまで以上に正確で迅速な物質開発が今求められています．原子・電子構造と機能発現との相関性を理解して物質設計を実現することが出来れば物質開発を飛躍的に加速させることができます．そのような物質設計を実現するためには，機能発現を担っている局所領域の原子・電子構造を解明し，さらに得られた結果から機能発現のメカニズムや法則を理解する必要があります．溝口研究室では第一原理計算，情報科学手法，原子分解能計測(STEM-EELS)を駆使して『物質設計の実現』を目指して研究を行っています．
溝口研究室では以下のような研究テーマに取り組んでいます．

マテリアルズインフォマティクスを活用した材料研究　　

近年，第4のパラダイムとしてデータ科学が注目を集めており，データ科学を物質研究に利用する「マテリアルズインフォマティクス」は世界的に研究が進んでいます．本研究室では情報科学手法（インフォマティクス）を利用して人工知能を構築し以下の研究テーマに取り組んでいます．
　1) 界面および表面における構造・物性を高速に決定・予測する手法の開発
　2) スペクトル解析と機械学習を組み合わせた物性計測手法の開発
　3) 励起状態を高速計算する人工知能技術の開発
　4) 表面物性を事前予測する手法の開発
例えば，我々の手法を用いることで22年かかる計算をわずか3時間で終えることも可能です．また，人工知能技術を利用することで，これまで専門の研究者でも得ることが出来なかった新たな知見を得ることにも成功しております．
キーワード：マテリアルズインフォマティクス，データ駆動型，人工知能，生成ＡＩ，物質探索，スペクトル解析，自律・自動解析，格子欠陥，物理抽出
“Prediction of the Ground State Electronic Structure from Core-loss Spectra of Organic Molecules by Machine Learning” PY. Chen, K. Shibata, K. Hagita, T. Miyata, and T. Mizoguchi J. Phys. Chem. Lett., 14 (2023) 4858-4865.
“Learning excited states from ground states by using an artificial neural network S. Kiyohara, M. Tsubaki, and T. Mizoguchi, npj Comp. Mater., 6 (2020) 68-1-6. here
“Machine learning applications for ELNES/XANES “ T. Mizoguchi and S. Kiyohara, Microscopy 69 (2020) 92-109. here
“Prediction of interface structures and energies via virtual screening” S. Kiyohara, H. Oda, T. Miyata, and T. Mizoguchi, Science Adv., 2 (2016) e1600746-1-7. here

エネルギー関連材料における構造機能相関の理解　　

カーボンニュートラルを実現するために高性能発電材料や蓄電材料の開発が不可欠である．本研究室では第一原理計算と機械学習，原子レベル解析により，太陽電池材料や二次電池材料，イオン導電体，超伝導体などのエネルギー関連材料を対象として，界面やドーパントなどの格子欠陥近傍の原子・電子構造解析やデータ駆動型解析を利用して構造と機能との相関性を理解することをめざした研究を行っております．
キーワード：太陽電池材料，燃料電池材料，イオン伝導帯，超伝導体
“Possible New Graphite Intercalation Compounds for Superconductors and Charge Density Wave Materials: Systematic Simulations with Various Intercalants Using a van der Waals Density Functional Method” N. Kawaguchi, K. Shibata, and T. Mizoguchi, J. Phys. Chem. C, 127 (2023) 9833-9843.
“A valence state evaluation of a positive electrode material in a Li-ion battery with first-principles K- and L-edge XANES spectral simulations and resonance photoelectron spectroscopy” K. Kubobuchi, M. Mogi, M. Matsumoto, T. Baba, C. Sato, T. Yamamoto, T. Mizoguchi, H. Imai, J. Appl. Phys., 120, 142125-1-13 (2016)
“The atomic structure, band gap, and electrostatic potential at the (112)[1-10] twin grain boundary of CuInSe2” H. Yamaguchi, H. Hiramatsu, H. Hosono, and T. Mizoguchi, Appl. Phys. Lett., 104, 153904-1-5 (2014).

半導体・二次元材料における格子欠陥形成とダイナミクス　　

近年の演算速度の飛躍的な向上により，数百原子からなる系の電子状態計算をパラメーターを用いない第一原理で行うことが可能になりつつあります．また，「汎用的Universal」機械学習ポテンシャルの環境も充実し，数千原子のモデルをノートパソコンレベルのコンピューターで高精度に構造最適化することも可能になってきました．本研究室ではそのような最新のシミュレーション手法を活用し，半導体やセラミックス，二次元化合物，層間化合物などの先進材料における欠陥，ドーパント，表面，界面等の格子欠陥についてその形成挙動とダイナミクスに関する研究を行ってます．
キーワード：半導体，セラミックス，二次元化合物，モアレ化合物
“Unraveling the Stability of Layered Intercalation Compounds through First-Principles Calculations: Establishing a Linear Free Energy Relationship with Aqueous Ions” N. Kawaguchi, K. Shibata, and T. Mizoguchi, ACS phys. Chem. Au, 4 (2024) 281-291.
“A defect formation mechanism induced by structural reconstruction of a well-known silicon grain boundary” YS. Xie, K. Shibata, and T. Mizoguchi, Acta Mater., 250 (2023) 118827-1-11.
“The influence of neighboring vacancies and their charge state on the atomic migration of LaAlO3” T. Yamamoto and T. Mizoguchi , Appl. Phys. Lett., 102 (2013) 211910-1-4.
“Defect energetics in LaAlO3 polymorphs: A first principles study” T. Yamamoto and T. Mizoguchi , Phys. Rev. B, 86 (2012) 094117.

原子分解能計測を活用したガラス・液体・ソフトマテリアルの材料設計　　

ガラスや液体，気体，ソフトマテリアルは日常生活や産業活動において幅広く用いられています．それらの物質群の物性は，局所的な原子構造の乱れや動的挙動の変化によって生じますが，構造が複雑なため局所構造解析が非常に困難です．本研究室では，透過型電子顕微鏡法を駆使してガラス・液体・気体・ソフトマテリアルを高い空間分解能で解析する手法の開発と実材料への応用を行っております．これまでに液体の中の原子一つ一つの挙動を実空間で観察したり，気体分子の動的挙動を高い空間分解能で観察したり，ガラス中の高温相分離現象を実空間・実時間で定量的に解明することに成功しています．
キーワード：ガラス，イオン液体，電解質，燃料電池，界面活性剤，ソフトマテリアル，気体
“Revealing Spatial Distribution of Al-Coordinated Species in a Phase-Separated Aluminosilicate Glass by STEM-EELS” K. Liao, A. Masuno, A. Taguchi, H. Moriwake, H. Inoue, and T. Mizoguchi, J. Phys. Chem. Lett., 11 (2020) 9637–9642. here
“In situ observation of the dynamics in the middle stage of spinodal decomposition of a silicate glass via scanning transmission electron microscopy”K. Nakazawa, S. Amma, and T. Mizoguchi, Acta Mater. 200 (2020) 720-726. here
“Real-space analysis of diffusion behavior and activation energy of individual monatomic ions in a liquid” T. Miyata, F. Uesugi, and T. Mizoguchi, Science Advances, 3 (2017) e1701546-1-5. here
“Estimation of the molecular vibration of gases using electron microscopy” H. Katsukura, T. Miyata, M. Shirai, H. Matsumoto, and T. Mizoguchi, Scientific Reports, 7 (2017), 16434-1-9. here
“An estimation of molecular dynamic behaviour in a liquid using core-loss spectroscopy” Y. Matsui, K. Seki, A. Hibara, T. Mizoguchi, Scientific Reports, 3 (2013) 3503-1-7. here

「究極の分析法」による原子分解能材料解析　　

球面収差走査透過型電子顕微鏡（STEM）と電子線エネルギー損失分光法（EELS）を組み合わせることにより原子分解能で物質の原子・電子構造に関する情報を取得でき，「The Ultimate Analysis（究極の分析法）」と称されるほど強力な材料解析法です．本研究室ではそのような「究極の分析法」を人工超格子や光ファイバー等への先進材料へ適用し，物質設計を確立することを目指した研究を行っております． キーワード：非晶質材料，人工超格子，Liイオン電池正極材料，太陽電池材料
“Nanoscale Investigation of Local Thermal Expansion at SrTiO3 Grain Boundaries by Electron Energy Loss Spectroscopy” K. Liao, K. Shibata,and T. Mizoguchi, Nano Letters, 21 (2021) 10416-10422
“Controlling interface intermixing and property of SrTiO3 based superlattices” T. Mizoguchi, H. Ohta et al., Adv. Funct. Mater. 21, (2011) 2258–2263.
“Atomic Scale Identification of Individual Lanthanide Dopants in Optical Glass Fiber” T. Mizoguchi et al., ACS Nano, 7 (2013) 5058-5063.
“Site dependence and Peak assignment of YBa2Cu3O7 O-K ELNES” T. Mizoguchi et al.,Phys. Rev. B, 77 (2008) 024504-1-5.

内殻電子励起スペクトルの第一原理計算法の確立　　

電子線エネルギー吸収端近傍微細構造（ELNES）およびX線吸収端微細構造（XANES）はともに内殻電子が非占有軌道に遷移した際に生じる内殻励起スペクトルです．ELNESとXANESは高い空間分解能と時間分解能，検出感度を有する強力な材料分析法ですが，スペクトルの解釈には第一原理計算によるスペクトルの理論計算が不可欠です．本研究室ではELNES/XANESの理論計算法の開発に取り組み，現在は「全構造・全元素・全吸収端の理論計算法の確立」に向けた研究を行っております．さらに，旧来の常識にとらわれない，新たな原子・電子構造計測法を実現するために，データベース化するとともに機械学習を活用した解析も実施しております．
キーワード：内殻電子励起分光，ELNES，XANES，一粒子，エキシトン，多電子，スペクトルデータベース
“Simulated carbon K edge spectral database of organic molecules” K. Shibata, K. Kikumasa, S. Kiyohara, and T. Mizoguchi, Scientific Data, 9 (2022) 214-1-11.
“Basics and Applications of ELNES calculation” [Invited Review] H. Ikeno and T. Mizoguchi, Microscopy, 66 (2017) 305–327.
“Excitonic, vibrational, and van der Waals interactions in electron energy loss spectroscopy”[Invited Manuscript] T. Mizoguchi, T. Miyata, and W. Olovsson, Ultramicroscopy, 180 (2017) 93-103.
“Strong excitonic interactions in the oxygen K-edge of perovskite oxides” K. Tomita, T. Miyata, W. Olovsson, and T. Mizoguchi, Ultramicroscopy, 178 (2017) 105-111.
“Core–Excitonic Interaction in Sodium L2,3 Edge Structure Investigated Using the Bethe-Salpeter Equation” K. Tomita, T. Miyata, W. Olovsson, and T. Mizoguchi, J. Phys. Chem. C, 120 (2016) 9036-9042.
“Theoretical ELNES: one particle and many particle calculations”[Invited Review] T. Mizoguchi, W. Olovsson, H. Ikeno, and I. Tanaka, Micron 41 (2010) 695–709